Cao Tường Huy bắt đầu sự nghiệp ở Quảng Ninh từ những năm 2000. Vào tháng 9 năm 2010, ông tham gia Đại hội đại biểu Đảng bộ tỉnh Quảng Ninh lần thứ XIII vào các ngày 28–30,[2] được bầu làm Ủy viên Ban Chấp hành Đảng bộ tỉnh khóa XIII, và sau được được bổ nhiệm làm Chánh Văn phòng Ủy ban nhân dân tỉnh Quảng Ninh.[3] Vào ngày 24 tháng 10 năm 2012, ông được điều về huyện Bình Liêu, nhậm chức Bí thư Huyện ủy, sau đó được bầu làm Chủ tịch Hội đồng nhân dân huyện Bình Liêu. Ông lãnh đạo huyện này cho đến năm 2015, trong giai đoạn mà người đứng đầu là Bí thư Tỉnh ủy Phạm Minh Chính. Ở Bình Liêu, ông từng dẫn dầu đoàn đại biểu huyện mình cùng huyện Cao Lộc, Lộc Bình sang thăm và làm việc tại huyện Ninh Minh thuộc địa cấp thị Sùng Tả, Quảng Tây để khảo sát một số cơ sở sản xuất ứng dụng công nghệ cao, mô hình sản xuất nông lâm nghiệp hiện đại của huyện Ninh Minh, ký kết thỏa thuận hợp tác phát triển kinh tế biên mậu, giải quyết những vấn đề liên quan đến quản lý biên giới theo đúng các văn kiện pháp lý đã được Việt Nam – Trung Quốc ký kết.[4]

Vào tháng 10 năm 2015, Cao Tường Huy tham gia Đại hội đại biểu Đảng bộ tỉnh Quảng Ninh lần thứ XIV, tái đắc cử Tỉnh ủy viên,[5] rồi được bầu vào Ban Thường vụ Tỉnh ủy.[6] Sau đó, ông được phân công làm Trưởng ban Tuyên giáo Tỉnh ủy Quảng Ninh từ ngày 23 tháng 11.[7] Bên cạnh đó, ông còn giữ chức Trưởng ban Kinh tế – Ngân sách Hội đồng nhân dân tỉnh Quảng Ninh khóa XIII, cho đến ngày 6 tháng 12 năm 2018 thì được miễn nhiệm,[8] đồng thời được bầu làm Phó Chủ tịch Ủy ban nhân dân tỉnh với số phiếu đạt 71/71 phiếu, đạt 100%.[9] Ở vị trí này, ông phụ trách phát triển kinh tế; công tác kế hoạch và thống kê; quản lý nhà nước về quy hoạch, kiến trúc; quản lý đô thị; xây dựng; bất động sản; đầu tư; khoáng sản và năng lượng, điện; tiếp công dân, phòng chống tham nhũng; nội vụ; dân vận; thi đua khen thưởng. Từ ngày 15 tháng 5 năm 2020, ông kiêm nhiệm thêm vị trí Trưởng ban Quản lý Khu Kinh tế Vân Đồn khi đơn vị này được thành lập.[10]

Từ ngày 25–27 tháng 10 năm 2020, Cao Tường Huy tham dự Đại hội đại biểu Đảng bộ tỉnh Quảng Ninh lần thứ XV,[11] tái đắc cử Ủy viên Ban Thường vụ Tỉnh ủy, là Phó Chủ tịch thường trực tỉnh Quảng Ninh. Đến ngày 2 tháng 12 năm 2022, khi chủ tịch Nguyễn Tường Văn miễn nhiệm vị trí,[1] Cao Tường Huy được Thủ tướng Phạm Minh Chính giao quyền Chủ tịch Ủy ban nhân dân tỉnh Quảng Ninh.[12]